Кривизна

Научные отчеты, том 6, Номер статьи: 19461 (2016) Цитировать эту статью

3973 Доступа

45 цитат

Подробности о метриках

Мы исследовали спин-орбитальную связь с усиленной кривизной (SOC) и эффект поверхности спина в органических спиновых клапанах на основе углерода (OSV), используя молекулы buckyball C60 и C70. Поскольку распространенный в природе 12C имеет бесспиновое ядро, материалы имеют незначительное сверхтонкое взаимодействие (HFI) и одинаковый собственный SOC, но SOC разной кривизны из-за их различных кривизн. Мы аппроксимировали зависимость магнитосопротивления (MR) от толщины в OSV при различных температурах, используя модифицированное уравнение Жюльера. Мы обнаружили, что длина спиновой диффузии в пленке C70 превышает 120 нм, что явно больше, чем в пленке C60 при всех температурах. Эффективное отношение SOC пленки C70 к пленке C60 оценивалось примерно в 0,8. Это было подтверждено измерением магнитоэлектролюминесценции (МЭЛ) в светоизлучающих диодах (СИД) на основе фуллеренов. Кроме того, эффективная спиновая поляризация в OSV на основе C70 меньше, чем в OSV на основе C60, а это означает, что они имеют различный эффект спиновой поверхности. Расчеты из первых принципов показывают, что спиновая поляризация орбитальных электронов dz2 атомов Co, контактирующих с C60, больше, что приводит к более эффективной спиновой поляризации на границе раздела.

Органический полупроводник (OSEC) в последнее время привлек большое внимание в сообществе спинтроники, поскольку он обладает длительным временем жизни спина из-за уменьшенного внутреннего спин-орбитального взаимодействия (SOC), вызванного легкими элементами, и относительно слабого сверхтонкого взаимодействия (HFI), связанного с симметрия π-электронной орбитали1,2. Следовательно, OSEC с высокой подвижностью носителей будут демонстрировать спиновую когерентность, которая может поддерживаться на макроскопических расстояниях. Мотивацией для поиска материалов с большой длиной спиновой диффузии является получение большого магнитосопротивления (MR) в органических спиновых клапанах (OSV)3,4,5, высоких характеристик спин-поляризованных органических светоизлучающих диодов6,7,8,9 и реализация электрически управляемых спин-транспортных поляризационных устройств, таких как спиновые транзисторы10. ОСВ состоит из тонкого слоя органических молекул или полимеров, зажатого между двумя ферромагнитными (ФМ) контактами (см. рис. 1а); сопротивление устройства зависит от относительной конфигурации намагничивания электродов. Работа OSV будет включать спиновую инжекцию и детектирование с помощью магнитных электродов, а также спиновый транспорт, сопровождающийся спиновой релаксацией в органической прослойке; первое связано с межфазной спиновой поляризацией, получившей название spinterface11,12,13,14,15,16,17, на которую влияют спиновая поляризация FM-электрода и орбитальная гибридизация OSEC/электрод, тогда как последняя зависит от спина время релаксации и коэффициент диффузии заряда в органическом спейсере, определяющий длину спиновой диффузии материала (см. рис. 1б).

(а) Схематическое изображение типичного устройства, состоящего из двух FM-электродов и прокладки OSEC. Магнитное поле в плоскости B перемещается для переключения направлений намагничивания двух FM-электродов по отдельности, в то время как сопротивление устройства измеряется с использованием метода измерения с четырьмя зондами. (б) Схематическое изображение эффекта спиновой поверхности и эффекта потери спина в органических спиновых клапанах. Стрелками показана спиновая поляризация электродов и транспортных электронов. Молекулярные структуры фуллерена C70 (в) и C60 (г).

На данный момент существует несколько проблем в понимании механизма спиновой потери и температурной зависимости длины спиновой диффузии в OSEC18. Дрю и др.19 с помощью мюонной спиновой спектроскопии обнаружили, что длина диффузии спина носителя в OSV на основе молекулы Alq3 значительно уменьшается при температуре выше 100 К, что приводит к ненаблюдаемому MR при более высокой температуре. Напротив, используя метод спиновой накачки ферромагнитного резонанса, Цзян и др. обнаружили температурную независимость длины спиновой диффузии в пленке Alq320. Кроме того, Кавасуги и др.21 недавно обнаружили ~10% MR в OSV на основе TPD при всех температурах. Хотя длина спиновой диффузии не измерялась, результат означает, что длина спиновой диффузии в молекулах ТПД также нечувствительна к температуре устройства. Кроме того, теоретически и экспериментально было продемонстрировано, что HFI играет решающую роль во всех спиновых реакциях в полимерах на основе PPV5,22,23. Однако Андо и др.24 недавно показали, что чистый спиновый ток может быть перекачан из ферромагнитного электрода в проводящие полимеры и может быть обнаружен с помощью обратного спинового эффекта Холла, где важную роль играет собственный SOC. Исследование призывает пересмотреть роль SOC в спиновом транспорте в OSEC, даже если материал не содержит тяжелых металлов24,25. Однако в их экспериментальной технике есть ограничение: наличие сильного магнитного поля во время измерения подавляет HFI, что приводит к чрезвычайно большой длине спиновой диффузии, превышающей 200 нм при комнатной температуре26. До сих пор приложено очень мало усилий для понимания эффекта внутреннего SOC в обычных спиновых клапанах на основе OSEC. Тем не менее, есть несколько исследований спинового ответа в металлокомплексных молекулах, где большой собственный SOC тяжелых металлов явно доминирует над другими механизмами спинового взаимодействия27. Мы считаем, что эффективным способом устранения сильного эффекта HFI, учитывая только эффект SOC, является изучение спиновых клапанов на основе фуллеренов28,29,30,31,32,33; материалы на 99% состоят из естественно распространенных атомов 12C, которые имеют бесспиновые ядра и, следовательно, нулевой HFI. Поскольку собственная величина SOC в C60 оценивается примерно в 10 мК, предполагается, что фуллерен имеет большое время спиновой релаксации34. Кроме того, спиновые клапаны на основе C60 демонстрируют относительно большое магнитосопротивление (MR) при комнатной температуре30,31,32, что перспективно для приложений спинтроники на основе органических веществ. В отличие от обычных OSEC, материал C60 демонстрирует свою механическую устойчивость к проникновению металла во время изготовления электродов32,35 и, следовательно, является идеальным материалом для изучения науки о спинальных поверхностях. Однако различные исследования OSV на основе C60 неожиданно показывают, что длина спиновой диффузии в C60 варьируется от 10 нм до более чем 100 нм, что незначительно больше, чем у обычных OSEC29,30,33. До сих пор неясно, существуют ли какие-либо другие механизмы потери спина, кроме собственного SOC в фуллерене. В последнее время исследование прочности SOC в материалах на основе углерода, таких как графен, углеродные нанотрубки и фуллерены, привлекло огромное внимание из-за их нетривиальной топологической фазы, которая вызывает перескок заряда между орбиталями в π- и σ-зонах между соседними атомами углерода. вызывая так называемую кривизну SOC34,36,37,38. Возможно, фуллерены C60 и C70 с весьма разными топологическими фазами (см. рис. 1в,г) могут быть наиболее достаточным выбором для сравнения влияния кривизны SOC на спиновый транспорт. Такое критическое исследование на самом деле еще не было достигнуто эмпирически для спиновых клапанов на основе фуллеренов. Тем не менее, Арбогаст и др.39 твердо сообщили о более сильном SOC в молекулах C60 по сравнению с молекулами C70 при изучении их фотофизических свойств. Напротив, различные исследования электронного парамагнитного резонанса легированных C60 и C70 как в растворе, так и в твердых формах показывают, что их относительное значение электронного g зависит от использования легирующих агентов40,41.